El 4 de noviembre de 1970, cuando Allende asumió como presidente de la República, nombró como sus médicos personales a Jirón y al cardiólogo Óscar Soto.

El golpe militar que el 11 de septiembre de 1973 encabezó Augusto Pinochet sorprendió a Jirón en el Palacio de La Moneda, sede del Ejecutivo, donde fue el primero que vio a Allende fallecido. Su testimonio fue decisivo para atribuir el deceso del mandatario a un suicidio.

Sobrevivió al ataque aéreo y al del Ejército que rodeaba el recinto, pero fue detenido por los militares y trasladado a la Escuela Militar junto con varios mandos medios del Gobierno de la Unidad Popular.

Posteriormente, el médico fue enviado a la Isla Dawson, en la Patagonia chilena, habilitada como centro de prisioneros políticos por la dictadura, donde permaneció hasta que en mayo de 1974 sufrió una perforación de úlcera duodenal, lo que motivó que fuera devuelto a Santiago, a la Academia de Guerra de la FACH.

Más tarde sufrió arresto domiciliario hasta que se exilió en Venezuela.